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利用胆甾型反射镜提升CLC激光器的性能Ying Zhou,Yuhua Huang,and Shin-Tson Wu摘要：通过把一个无源胆甾相液晶反射器与有源样品盒相结合，我们从实验上验证了一种高性能的染料掺杂胆甾相液晶（CLC）激光器。保偏CLC反射器有效地增加了分布反馈腔的长度。这又导致了激光发射频率的显著增加和光束发散角的大幅减小。与CLC液晶螺旋方向相同的圆偏振光仍然对激射特性起决定性作用。参考文献：1. V.I.Kopp,Z.Q.Zhang and A. Z. Genack, “Lasing in chiral photonic structures,” Prog.Quantum Electron.27,369-416(2003).2. S.T.Wu and D. K. Yang,Reflective Liquid Crystal Displays. (Wiley,New York,2001)3. J.P.Dowling,M.Scalora,M.J.Bloemer,and C.M.Bowden,“The photonic band edge laser: A new approach to gain enhancement,” J. Appl. Phys. 75, 1896-1899 (1994).4. V.I.Kopp,B.Fan,H.K.M.Vithana,A.Z.Genack,“Low-threshold lasing at the edge of a photonic stop band in cholesteric liquid crystals,” Opt.Lett.23, 1707-1709 (1998).5. S.Y.Lin,J.G.Fleming,and I.Ei-Kady,“Experimental observation of photonic-crystal emission near a photonic band edge,”Appl.Phys.Lett.83, 593-595(2003).6. 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Commun.261,91-96(2006).1.引言具有光子带隙的材料和器件因其表现出介电常数呈周期性变化的有序结构而引起了理论及应用领域的广泛关注。由于具有光子带隙结构，光子能够被强定域在带隙之中或带隙边缘处，这为获得低阈值激光器，微腔激光器，光二极管和光学放大器提供了一个新的途径1。由于具有自组织的手性结构，胆甾相液晶（CLC）被认为是一种具有研究价值的一维光子晶体。虽然每一种CLC样品盒都具有有限的带宽，但其制作方法却较二维，三维光子晶体简单得多。在胆甾型平面结构（grandjean结构）中，液晶分子被局限在与衬底平行的平面之中，但平面与平面之间则成连续的螺旋结构且螺旋轴与衬底垂直。当线偏振光通过CLC介质时，寻常光与非寻常光的折射率发生交替变化，由于布拉格反射形成了一条偏振依赖反射带。若入射光为圆偏振光，并且旋向与CLC螺旋方向一致，入射光将被反射；而若旋向与CLC螺旋方向相反，则入射光可透射过去2。由于靠近能带边缘处的光子群速度接近于0，这一区域的光子态密度和自发辐射率相应提高，因而理论上已经预测了带隙中的电磁模式将受到抑制，但能带边缘处的电磁模式得到加强3。光子态密度的这一急剧增加为构造低阈值高效率激光器提供了可能性。人们在基于染料掺杂的CLC激光器方面已做了的大量研究工作，其中CLC的螺旋结构对增益介质而言起依赖于偏振的分布式反馈腔的作用。CLC激光器的主要优点为无镜，低阈值，宽波长调谐范围。到现在为止，低阈值激射现象不仅在手性向列相液晶4,5中被证实，并且在铁电液晶6，蓝相液晶7，胆甾型聚合物8,9，胆甾型弹体10以及胆甾型玻璃11中也已经被证实。在以上实验系统中，激射的调谐可以通过对手性剂浓度12、外部电场13、温度14,15、机械应力10及光化学效应16,17的控制来实现。CLC反射带的中心波长和带宽由下式决定：， （1）， （2）式中和表示液晶的平均折射率（）和双折射（），而表示所使用的CLC的固有螺旋长度。在这里，固有螺旋长度定义为液晶指向矢转过的过程中螺旋轴经过的距离。与手性剂的螺旋扭曲力（HTP）和重量百分比c%有如下关系： （3）激射效率和激射光束发散是设计激光器的两个主要关切。它们主要由以下两个因素决定：增益介质和激光腔结构。高的激射效率能够通过使用具有高发射效率的光学增益介质获得。对于同一种光学增益介质，要使激光器效率更高，就需要谐振腔具有更有效的反馈。对CLC激光器而言，液晶层越厚，提供的分布式反馈就越长，并且反馈效率越高。而反馈效率提高，反过来又会提高激光器效率并降低光束发散度。然而，由于液晶样品中大部分区域受到弱锚定力的作用，常规的CLC样品间隙通常被限定在微米级。因此，CLC激光器的激射效率被严格限制，并且腔长如此之短导致激光束的发散度极大。在此，我们将注意力集中在在激光腔的新颖结构，以及如何为光子辐射提供更有效的反馈上。在之前的工作中我们已经成功地证实了在有源（即添加增益介质）CLC样品上并入一个额外的CLC反射镜有助于提高激光的输出功率18。在本文中，我们将一个无源（即不添加增益介质）CLC反射镜与一个掺杂激光染料的CLC样品连接，无源CLC反射镜起偏振保留反射的作用。由于加入这个CLC反射镜，激光器的有效腔长显著增加。总之，加入无源CLC反射镜后激光器的激射效率将会大大提高并且激光束散度明显降低。使用该反射镜的另一优点在于，有源CLC样品厚度越大，加入该无源反射镜后的激射性能越好。由于CLC样品的厚度越小，液晶表面的锚定能越强，因此，厚度较小的CLC样品较厚度较大的CLC样品更易形成无缺陷结构（defect-free morphology）。为证实这一假设，我们对有源CLC样品间隙的影响展开研究。本实验中，掺杂激光染料的CLC激光器的最佳样品间隙厚度为。本文将对有关物理机制加以说明。2.实验为制作有源CLC样品，我们首先准备了一种右旋CLC混合溶液，该混合溶液由Merck公司生产的向列相液晶BL006（当时=0.286）和27.3%的由Merck公司生产的右旋手性剂MLC-6248（）混合而成。然后，在CLC混合溶液中加入质量分数为1.5%的由Exciton公司生产的DCM染料。将混合溶液充分混合后，控制混合溶液温度使其处于各向同性状态，利用毛细作用将溶液填充入空的样品盒中。玻璃衬底的内表面首先涂覆一层ITO（氧化铟锡）薄膜，然后涂覆一层厚度约为80nm的聚酰亚胺薄膜。随后以非平行方向摩擦衬底以使其产生23的预倾角。为了获得无缺陷模式的单畴结构，我们对样品进行缓慢冷却处理。为研究CLC样品间隙的作用，我们制作厚度分别为的三个有源CLC样品。在具有短螺距的CLC层中，强手性转动与表面锚定力相互竞争，因此多畴胆甾型缺陷无法完全消除，特别当样品间隙大于10。因此，腔内光束必将发生散射，这无疑增加了激光器的损耗。为制备右旋无源CLC反射镜，我们在BL006液晶中加入质量分数为25%的手性剂MLC-6248。无源CLC反射镜样品的间隙厚度为5，其反射带覆盖了有源CLC激光器的激射波长。在激射实验中，无源CLC反射镜与有源CLC样品无间隙并和在一起，以防出现空气夹层及产生界面反射。三个有源CLC样品及5厚无源CLC反射镜的内部结构利用Olympus公司生产、10倍物镜的偏光显微镜进行观测。观测结果见图1（a）1（d）。随着液晶样品间隙由5增加到15，CLC平面结构中的单畴结构逐渐衰退而线状缺陷逐渐聚集，这无疑将导致厚度较大的CLC样品（15）会出现较高的散射损耗。图1(d)中出现的颜色差异源于无源CLC反射镜中内部手性剂浓度的不同。从式（3）中可见，手性剂浓度越高，CLC螺距越短，进而CLC的反射波长就越短（绿色）。图1.CLC内部结构的显微图像：（a）8厚掺杂DCM染料（有源）的CLC样品，（b）10厚掺杂DCM染料的CLC样品，（c）15厚掺杂DCM染料的CLC样品,(d) 5厚无染料掺杂（无源）CLC样品。每幅图中的白格分别表示100图2描绘了探究CLC激光器效率和激光束散度特性的实验装置。泵浦光源为Nd:YAG倍频脉冲激光（波长为532nm），脉宽4ns，重复频率1Hz。我们之所以选择低频光泵浦样品是为了减小有源CLC样品内部的热积累对实验精度的影响。样品泵浦区域的温度比未泵浦时的温度升高大约10，这将不会对CLC的平面结构造成较大影响，因为样品混合物的清亮点超过100。泵浦光源经分光镜分成两束：一束进入能量计，以监测输入光能量的大小；另一束聚焦在CLC样品上。由于染料分子的吸收二向色性呈螺旋状分布，因此，CLC激光器不会表现出与泵浦光束有关的任何偏振特性19。然而，即使反射带波长范围与泵浦光波长发生交迭，我们仍然选择左旋圆偏振光泵浦右旋CLC样品以降低布拉格反射。虽然反射带波长范围覆盖了激射波长范围，但能使泵浦光波长通过，因此普通光泵浦下样品结构能够最大限度的降低其表面的反射。样品产生的激光由光纤沿与样品玻璃衬底垂直的方向收集进入光谱仪。选择这一方向是因为，样品中的手性分子能使液晶的折射率沿此方向发生周期性的变化。图2.实验装置；LCP:左旋圆偏振光，QW：1/4波片。3.实验结果及讨论3.1 CLC激光器的输出功率图3展示了厚度分别为的三个有源CLC样品以及厚度为5的无源CLC样品归一化透射率与波长之间的关系。厚度为8的有源CLC样品在泵浦能量为30的泵浦光照射下的激射光谱也同样包含在图3中。由图3可以看出，无源样品的反射带覆盖了有源样品的光子能带边缘，而激射现象恰恰发生在能带边缘处。有源CLC样品的短波边缘被DCM的吸收而掩盖。激射光谱的峰的半极大值全宽度（FWHM）为0.81.0nm。厚度分别为的三个有源CLC样品的激射波长都在603nm附近。图三：有源CLC样品（厚度分别为）以及无源CLC样品（5）归一化透射率与波长之间的关系。红线为厚度为8的有源CLC样品在泵浦能量为30的泵浦光照射下的激射光谱。为了验证CLC反射镜如何提高激光器的激射效率及如何减少激光束的发散度，我们使用含/不含无源CLC反射镜的有源CLC样品进行了试验。图46描绘了厚度为5的无源CLC反射镜并在厚度分别为的有源CLC样品上泵浦能量与激射性能的依赖关系，并与无反射镜的三个有源CLC样品的激射性能进行比较。无源CLC反射镜的厚度选为5的原因有以下两方面：1）能为激射波长提供足够的反射率，2）厚度较小的液晶层无缺陷。在图46中，红色与洋红色（紫色）曲线表示样品产生的激光的输出功率和样品产生的激光中左旋圆偏振光部分的输出功率。类似地蓝色和绿色曲线表示无反射镜的有源CLC样品的激光输出功率。厚度分别为的单层（即不加反射镜）有源CLC样品的激射阈值的测量结果分别为1.8,1.0和0.5。在长波带隙边缘一侧观察到样品的激射行为，但三个样品的激射波长有微小差别（603nm,604nm和604nm）。在并入无源CLC反射镜的情况下，样品的激射阈值并没有明显的下降，这是因为在阈值附近激光的输出密度并不稳定。因此，阈值的变化极易被泵浦脉冲的强度起伏而掩盖。当用厚度为5的无源CLC反射镜并在厚度同样为5的有源CLC样品上进行泵浦时，我们观察到了一个较显著的阈值降落（从22到10）。然而，由于5厚CLC双层样品（即在厚度为5的有源CLC样品上并入厚度同样为5的无源CLC反射镜）的激射效率太低，没有将其数据包含在比较之列。曲线的波动是由于Nd：YAG激光器的泵浦光波动，以及每次泵浦脉冲打到无源反射镜上的反射点不同而引起的。图4.带有5厚无源CLC反射镜的8厚有源CLC样品的泵浦能量与激光输出功率之间的关系。时的阈值为。平均增强比为10.7倍。图5.带有5厚无源CLC反射镜的10厚有源CLC样品的泵浦能量与激光输出功率之间的关系。时的阈值为。平均增强比为6.8倍。图6.带有5厚无源CLC反射镜的15厚有源CLC样品的泵浦能量与激光输出功率之间的关系。时的阈值为。平均增强比为3.5倍。由图46可见，单层的有源CLC激光器能够产生圆偏振光，并且该圆偏振光的方向与样品CLC螺旋方向一致（我们使用的为右旋CLC）。由于基于CLC的具有偏振选择特性的分布式反馈，只有具有与CLC样品螺旋方向相同的圆偏振光能够在腔内形成高反射率。然而由于样品的CLC螺旋结构不尽完美，以及玻璃衬底的反射，样品产生的激光中出现了10%的手性方向相反的圆偏振光。在双层CLC结构（即在有源CLC样品上并入无源CLC反射镜）的样品中，尽管三个样品具有不同厚度，但其激光输出功率都提高了2倍以上（3.510.7X）。此外，RCP（右旋圆偏振光）仍然占全部输出光的绝大部分。这就意味着，来自反射镜的反射光在经过增益介质层的过程中得到了进一步的放大。当入射光的偏振方向与有源CLC样品的螺旋方向一致时，来自无源CLC反射镜的反射光被很好的保留了入射光的偏振方向而未引起的相位变化。因此，反射光束仍为能带边缘处的波长，并且更重要的是，由于带隙边缘产生模共振，反射光束的偏振性质在分布式反馈腔内进一步加强，因而反射光束的偏振性质保持不变。在这样的情况下，无源CLC样品的作用相当于偏振选择式腔的“保偏反射镜”，并且使腔的有效放大长度加倍。然而，三个样品中无源CLC反射镜的激射增强比并不相同。图46表示，当有源CLC样品的间隙厚度增加时，激射增强比下降。通常而言，CLC样品的间隙厚度越大，提供的分布式反馈长度就越大，例如，更大的光学增益能够获得更高的激射效率。同样，以下两个因素也对激射增强比起作用：1）由无源CLC反射镜引起的净增益的增加（腔内增益与损耗的差值），2）光经反射镜反射，能够返回腔的比重。当放大和反馈的长度都加倍，腔内的增益和损耗也都随之加倍。如果单路（single path）净增益大于0，由于放大长度加倍，双倍净增益的总效果是使激射增强比提高。只要总长度小于饱和长度（饱和长度正比于饱和输出强度），输出功率就随增益长度的增加而呈指数倍的增长，这就使我们观察到了激射效率的大幅度提高。另一方面，原激射光束与反射光束的迭加为进一步的放大创造了可能。对单层（即无CLC反射镜）CLC激光器而言，样品的间隙越大，产生的激光束散度就越小，对反射光束的接收角也就越小。由于我们并未将无源“保偏CLC反射镜”进行弯曲处理（聚焦作用），激光束反射后散度将进一步增加。因此，样品间隙越大，反射光束的接收角越小，那么激射增强比就被限制的越严重。根据我们的实验结果，接收角的大小是决定激射增强比的致命因素。除激光输出功率的大幅度提高外，保偏CLC反射镜同样能够明显降低激光束散度。具体分析见以下几个方面。3.2 CLC激光束散度和光束轮廓利用高速CCD照相机（ST-2000XM，SBIG），我们在激射样品上观察到了CLC激光束的环状光斑，光斑环具有间距呈梯度递增的排列规律。为了便于比较，我们测量了厚度分别为的三个单层有源CLC样品以及分别并入无源反射镜的三个双层样品的激射光斑的远场条纹。结果比较见图79。从图7-9中，我们发现当观察平面向远处移动时，光斑的尺寸增大的非常快。这里，我们主要考虑中心光斑，因为在观测的中光斑的外部边缘受照相机分辨率的制约。对单层有源CLC激光器而言，间隙分别为的样品的半发散角分别为4.43，4.65，4.77。同间隙较大的样品相比，似乎间隙较小的样品的激光束散度更小。但考虑到测量误差，这一微小差别没有太大意义。CLC激光器的发散角之所以很大，是由于增益介质长度很小（量级）以及发射的有效截面的面积很小（直径约为150）。通常而言，激光器的腔长越大，散射角就越小。而15激光器的激光束散度没能表现出明显的优势，是由于样品的线状缺陷对光具有强散射作用。图7. 8-CLC激光器在距离激射样品3.2cm(上)，4.3cm（中），5.3cm（下）的远场激射条纹。泵浦光能量为，。左栏：单层有源CLC激光器；右栏：有源-无源双层CLC激光器。图8. 10-CLC激光器在距离激射样品3cm(上)，4cm（中），5cm（下）的远场激射条纹。泵